金屬所開發(fā)鎳/碳復合電極實現(xiàn)5-羥甲基糠醛高效電重整過程
2021年06月25日 9:42 13326次瀏覽 來源： 中科院金屬所 分類： 新材料前沿
生物質作為一種新型的可再生非化石資源，被認為是潛在化石資源替代品。5-羥甲基糠醛（HMF）作為生物質資源的重要代表性平臺產(chǎn)品之一，可以作為原料生產(chǎn)多種高附加值化合物。將電氧化HMF與在新能源領域中具有重要研究意義的析氫反應耦聯(lián)是一種極具應用前景的綠色策略，不僅能夠突破電催化水裂解體系的動力學瓶頸，而且能夠有效降低體系電能消耗。然而，目前該研究方向仍處于概念驗證的初始階段，并面臨許多挑戰(zhàn)。
日前，金屬所沈陽材料科學國家研究中心能源催化材料課題組齊偉研究員團隊提出通過電沉積技術將鎳以納米片的形式均勻生長在碳紙基底上制備復合電極材料，并利用該材料探究鎳基催化劑對HMF電催化促進作用機理和構效關系規(guī)律的新穎研究思路。相關成果發(fā)表在Angewandte Chemie International Edition雜志上。
制備獲得的鎳納米片/碳紙復合電極能夠在較低的反應電位(1.36VRHE)下高選擇性電催化HMF氧化生成2,5-呋喃二甲酸（FDCA）并耦合高效析氫反應，反應體系對目標產(chǎn)物FDCA的選擇性和產(chǎn)率均接近100%，生成H2的法拉第效率為95.3%，且該催化劑展示出較高的穩(wěn)定性，經(jīng)多次重復利用后仍無活性衰減現(xiàn)象。關聯(lián)鎳納米片/碳紙復合電極材料的活性與結構可以發(fā)現(xiàn)這種優(yōu)異的催化性能主要來源于碳紙上負載的鎳納米片較低的結晶度、更多的邊緣位點以及獨特的電子結構。處于邊緣位缺電子狀態(tài)的鎳單質容易在反應過程中被原位氧化為具有更高價態(tài)的Niδ+物種（NiO 或 NiOOH細小晶粒），從而顯著提高了鎳納米片/碳復合電極的催化活性。第一性原理計算明確了催化反應路徑并揭示了催化活性的提高主要來源于Niδ+物種對HMF更有利的吸附構型、較強的吸附能和較低的基元反應步驟能壘。
這種新穎的鎳納米片/碳復合電極在HMF的電氧化反應中展示出了理想的催化活性、能量效率和穩(wěn)定性，為生物質資源的高效利用和可持續(xù)發(fā)展提供了新思路。另外這項工作也從另一個側面表明了在原子水平上對反應機理的理解以及電子結構工程策略對高效電催化劑設計制備的重要意義。
責任編輯：淮金
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